তিনি উৎসাহ ও আনন্দের সহিত অধ্যাপনা কার্য্য করিতে লাগলেন। ছাত্র ও উপরিতন কর্ম্মচারীরা তাঁহার কাজে সন্তুষ্ট হইলেন। তিনি তিন বৎসর সংস্কৃত কলেজের কর্ম্ম করেন।
এই সময়ে মহামান্য ড্রিঙ্ক্ওয়াটার বেথুন সাহেব এ দেশীয় স্ত্রীগণকে শিক্ষাদিবার জন্য এ দেশীয় প্রধান প্রধান সুশিক্ষিতগণের সহযোগিতা গ্রহণ করিতে ছিলেন। মদনমোহনও তাঁহার সহিত মিলিত হইয়া অনেক পরিশ্রম করেন। মদনমোহনের চরিতাখ্যায়ক বলেন, যেদিন বেথুনবালিকা বিদ্যালয়ের ভিত্তি সংস্থাপিত হয় সেই দিন মদনমোহন তথায় উপস্থিত থাকিয়া ভূমিতে নবরত্ন নিহিত করেন। এবং তখন বিদ্যালয়ে কেহ বালিকা প্রেরণে সম্মত হন নাই, কিন্তু তর্কালঙ্কার সব প্রথমে আপনার দুই কন্যা পাঠাইয়া পথ প্রদর্শক হইয়াছিলেন। তারানাথ তর্ক বাচস্পতি এবং জজ্ শম্ভনাথ পণ্ডিত পরে আপন আপন কন্যা বিদ্যালয়ে পাঠান। এই বিদ্যালয়ে শিক্ষা দিবার ভার তাঁহার উপরই অর্পিত হইয়াছিল। তিনি প্রতিদিন প্রাতে বালিকাদিগকে শিক্ষা দিতেন। তখন নীতিকথা ও শিশুবোধকাদি কয়খানি পুস্তকই বালিকাদিগের পাঠ্যপুস্তক ছিল। মদনমোহন বালিকাদিগের পাঠ্যপুস্তকের অভাব দূরীকরণার্থ ১২৫৭ সালে (১৮৪৯ খৃঃ) তিন খণ্ড শিশু শিক্ষা রচনা করেন।
